Ο 45χρονος διαγνώστηκε με καρκίνο στην παρωτίδα το 2011, όταν εκτελούσε χρέη βοηθού στους "μπλαουγκράνα" δίπλα στον πρώτο προπονητή, Πεπ Γκουαρντιόλα. Ανέλαβε την Μπάρτσα μόλις αποχώρησε ο Γκουαρντιόλα και κατέκτησε το πρωτάθλημα Ισπανία, παρότι για ένα διάστημα μετέβη στις ΗΠΑ για θεραπεία.
Ο Βιλανόβα αποχώρησε το καλοκαίρι του 2013 από την τεχνική ηγεσία των Καταλανών και αντικαταστάθηκε από τον Αργεντίνο Τάτα Μαρτίνο.